南京工業(yè)大學(xué)聯(lián)合江蘇大學(xué)、西北工業(yè)大學(xué)和俄羅斯烏法理工大學(xué)共同在Journal of Alloys and Compounds國(guó)際雜志上發(fā)表文章Gradient microstructure and strength-ductility synergy improvement of 2319 aluminum alloys by hybrid additive manufacturing，第一作者戴國(guó)慶老師，通訊作者孫中剛教授。

電弧增材制造(WAAM)技術(shù)由于其高沉積速率和材料利用率而被認(rèn)為是制造大型鋁合金部件的一種合適的方法。然而，沉積態(tài)鋁合金晶粒尺寸大、孔隙率高、力學(xué)性能差等缺點(diǎn)限制了其進(jìn)一步發(fā)展。采用WAAM/FSP復(fù)合增材制造技術(shù)可以很好解決這個(gè)問(wèn)題。FSP過(guò)程中材料不必經(jīng)歷熔化和凝固階段，避免了氣孔和裂紋等與凝固相關(guān)的缺陷。此外，F(xiàn)SP期間的嚴(yán)重塑性變形量通?？梢猿^(guò)70%，這最終導(dǎo)致改善的微觀(guān)結(jié)構(gòu)和更好的性能。還可以采用梯度微觀(guān)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度和延性的同步提高。

由于高沉積效率、高材料利用率和低成本，電弧增材制造（WAAM）已成為航空航天的重要制造選擇，尤其是2系鋁合金。然而，WAAM的超常規(guī)冶金工藝會(huì)導(dǎo)致許多冶金質(zhì)量問(wèn)題。這些問(wèn)題導(dǎo)致WAAM樣品不能達(dá)到鍛造合金的性能。因此提高冶金質(zhì)量和實(shí)現(xiàn)晶粒細(xì)化一直是增材制造鋁合金領(lǐng)域關(guān)注的重點(diǎn)。作為一種固相增材制造技術(shù)，材料在FSP過(guò)程中不必經(jīng)歷熔化和凝固階段，避免了氣孔和裂紋等與凝固相關(guān)的缺陷。此外，F(xiàn)SP期間的嚴(yán)重塑性變形量通?？梢猿^(guò)70%，這最終導(dǎo)致改善的微觀(guān)結(jié)構(gòu)和更好的性能。

此外，還可以采用梯度微觀(guān)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度和延性的同步提高。通過(guò)制備從超細(xì)晶粒到常規(guī)晶粒的連續(xù)梯度過(guò)渡微觀(guān)結(jié)構(gòu)，該材料具有更好的強(qiáng)塑性匹配、抗裂性和疲勞性能。因此，本文提出了將WAAM和FSP相結(jié)合的新型復(fù)合增材制造方法來(lái)制造梯度微觀(guān)結(jié)構(gòu)2319合金，探討了層間FSP處理在形成特征微觀(guān)結(jié)構(gòu)中的作用。

圖1 復(fù)合增材制造的實(shí)驗(yàn)方法及試樣取樣位置示意圖

對(duì)樣品進(jìn)行微觀(guān)組織分析，很明顯，樣品由四個(gè)不同的區(qū)域組成——區(qū)域1#至4#。1#區(qū)為2號(hào)FSP和WAAM（F/DZ）之間的層間帶，2#區(qū)為WAAM沉積區(qū)（DZ），3#區(qū)為WAAM-1號(hào)FSP（D/FZ）之間層間區(qū)，4#區(qū)為FSP區(qū)（FZ）。晶粒尺寸在這些區(qū)域之間表現(xiàn)出顯著的梯度變化。為了進(jìn)行更詳細(xì)的分析，進(jìn)行了EBSD，不同區(qū)域的IPF圖如圖所示。在F/DZ中觀(guān)察到晶粒尺寸轉(zhuǎn)變，其中WAAM的柱狀晶粒在頂部斷裂。嚴(yán)重的塑性變形會(huì)在位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)中產(chǎn)生大量的能量，導(dǎo)致位錯(cuò)倍增。一旦該能量過(guò)大，導(dǎo)致位錯(cuò)達(dá)到臨界位錯(cuò)密度，系統(tǒng)通過(guò)凝聚位錯(cuò)結(jié)構(gòu)形成新的晶界來(lái)降低自由能。這些新的晶界具有較低的位錯(cuò)密度，從而形成新的穩(wěn)定構(gòu)型，這在熱力學(xué)上更有利。因此，劇烈的塑性變形導(dǎo)致先前晶界的破壞，這些晶界可以作為動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的成核顆粒。這最終導(dǎo)致等軸晶粒的形成。沉積區(qū)和攪拌區(qū)之間存在明顯的層間邊界，并且由于FSP的作用，晶粒明顯細(xì)化。隨后，隨著WAAM的實(shí)施，攪拌區(qū)的上部被重熔，形成中間層。

圖2 試樣的宏觀(guān)金相圖和IPF圖

圖3為晶粒尺寸的變化規(guī)律和形狀因子的統(tǒng)計(jì)分布。區(qū)域1#~4#的平均晶粒尺寸分別為26.90μm、38.57μm、11.30μm和4.98μm。DZ和FZ之間顯著降低了87.09%，這是由于足夠的過(guò)冷和較小的溫度梯度。此外，DZ的形狀因子為1.64,FZ的形狀因子為1.28。這表明FSP可以將粗柱狀晶粒轉(zhuǎn)變?yōu)榧?xì)化的等軸晶粒。此外，D/FZ的晶粒尺寸和形狀因子低于F/DZ，這進(jìn)一步證明了攪拌后底部的晶粒在幾次FSP后沒(méi)有過(guò)度生長(zhǎng)。即使受到來(lái)自WAAM的熱輸入，晶粒仍將保持其優(yōu)越的形貌和尺寸。

圖3 試樣在不同區(qū)域的平均晶粒尺寸和晶粒尺寸長(zhǎng)徑比統(tǒng)計(jì)分布

為了檢驗(yàn)不同區(qū)域的晶粒取向和局部紋理，提取定性分析和極點(diǎn)圖進(jìn)行比較，如圖4所示。在同一區(qū)域內(nèi)，織構(gòu)強(qiáng)度隨方向變化明顯，(100)方向的強(qiáng)度高于(111)方向。然而，不同區(qū)域的織構(gòu)強(qiáng)度存在顯著差異。DZ的織構(gòu)最強(qiáng)，最大值為1.5，最小值為0.6。這是由于WAAM的溫度梯度較高，導(dǎo)致對(duì)(100)有很強(qiáng)的優(yōu)先取向。另一方面，層間區(qū)的織構(gòu)強(qiáng)度相對(duì)較低。在F/DZ中，由于塑性變形，織構(gòu)強(qiáng)度降低。此外，在D/FZ中，織構(gòu)取向均勻，由于存在大量隨機(jī)取向的再結(jié)晶晶粒，織構(gòu)取向幾乎不存在各向異性。這些梯度界面的各向同性通常增強(qiáng)了延性。在圖4(d)中，F(xiàn)Z區(qū)域的等軸晶粒是通過(guò)摩擦攪拌引起的強(qiáng)烈塑性變形獲得的，從而在特定方向上增強(qiáng)了織構(gòu)。從圖4(b)中可以看出，在WAAM的形成過(guò)程中，容易形成粗柱狀晶粒，導(dǎo)致各向異性明顯。相反，在圖4(a,c)中，晶粒經(jīng)歷了重熔，隨后降低了織構(gòu)的強(qiáng)度。然而，它們尚未達(dá)到粗柱狀晶粒的水平，因此與其他兩個(gè)區(qū)域相比，它們的織構(gòu)強(qiáng)度較低。

圖4 WAAM 2319合金不同區(qū)域的極圖

圖5顯示了四個(gè)區(qū)域的各種晶粒類(lèi)型，包括再結(jié)晶、亞結(jié)構(gòu)和變形晶粒，分別用藍(lán)色、黃色和紅色標(biāo)記。每種類(lèi)型的百分比用柱狀圖表示，以便更清楚地了解數(shù)據(jù)。通過(guò)對(duì)圖表的分析發(fā)現(xiàn)，亞結(jié)構(gòu)顆粒在DZ中占多數(shù)(75.26%)。F/DZ的再結(jié)晶和變形晶粒比例略有增加，分別達(dá)到31.78%和4.28%，這是由于劇烈的塑性變形造成的。此外，WAAM產(chǎn)生的熱循環(huán)導(dǎo)致再結(jié)晶晶粒百分比增加了88.20%，亞結(jié)構(gòu)晶粒百分比在D/FZ中減少到9.14%。FZ的再結(jié)晶晶粒比例較高(72.22%)，其次是亞結(jié)構(gòu)晶粒(27.39%)。數(shù)據(jù)表明，一些晶粒在經(jīng)過(guò)一次摩擦攪拌后仍未再結(jié)晶。

圖5 試樣不同區(qū)域的晶粒類(lèi)型、百分比及高角度晶界圖

為了探索梯度結(jié)構(gòu)對(duì)力學(xué)性能的影響，對(duì)樣品的不同區(qū)域進(jìn)行了顯微硬度測(cè)試。制備樣品的顯微硬度分布如圖6(a)所示。HAM2319合金的平均顯微硬度約為88 HV，比WAAM 2319合金的75 HV顯著提高了17.5%。但微觀(guān)組織對(duì)各區(qū)域顯微硬度的影響是不同的。樣品的底部區(qū)域相對(duì)不受熱循環(huán)的影響，具有較高的顯微硬度(92 HV)。另一方面，由于中間沉積區(qū)存在較大的晶粒，該區(qū)域的顯微硬度較低(85 HV)。由于熱循環(huán)作用，第二層攪拌區(qū)比第一層攪拌區(qū)具有更高的顯微硬度(90 HV)。

為了研究梯度顯微組織與拉伸性能之間的關(guān)系，進(jìn)行了拉伸試驗(yàn)和數(shù)字圖像相關(guān)(DIC)實(shí)驗(yàn)，如圖6(b)所示。結(jié)果表明:復(fù)合材料的平均屈服強(qiáng)度(YS)為162.9 MPa，平均極限抗拉強(qiáng)度(UTS)為189.6 MPa，伸長(zhǎng)率(EL)為15%。與WAAM試樣相比，HAM試樣的力學(xué)性能得到了提高。拉伸曲線(xiàn)的彈性階段表現(xiàn)出抖動(dòng)行為，稱(chēng)為Portevin-Le Chatelier(PLC)效應(yīng)，這是在拉伸過(guò)程中由于位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)和溶質(zhì)原子之間的相互作用而動(dòng)態(tài)發(fā)生的聚集現(xiàn)象。為了得到完整的拉伸應(yīng)變，加載試樣的現(xiàn)場(chǎng)照片通過(guò)DIC采集。應(yīng)變集中區(qū)的紅色部分表示破裂部位，突出了由梯度微觀(guān)結(jié)構(gòu)引起的非均勻塑性變形。圖6(c)為HAM合金與單一WAAM及其他方法的力學(xué)性能對(duì)比。值得注意的是，WAAM和EL的YS分別為110MPa和13%。相比之下，T6狀態(tài)的YS為266 MPa,EL為8.3%。因此，HAM試樣的YS是WAAM的1.5倍，伸長(zhǎng)率是T6的2倍。另一種HAM技術(shù)，激光沖擊強(qiáng)化的YS為178.3MPa,EL為6%。層間損傷的YS為200MPa,EL為9%。值得注意的是，大多數(shù)其他混合增材制造技術(shù)無(wú)法協(xié)同實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度和延性增強(qiáng)。因此，WAAM/FSP比其他方法更有優(yōu)勢(shì)。因此，與其他方法相比，WAAM/FSP具有更強(qiáng)的優(yōu)勢(shì)。

圖6(d-f)為試樣的斷口形貌。斷口表面呈現(xiàn)纖維區(qū)和剪切唇，這是韌性斷裂的明顯特征。從高倍圖像中可以明顯看出，斷口表面有大量均勻分布的韌窩，主要的等軸韌窩形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。深而大的韌窩具有較高的延展性，表明復(fù)合增材制造樣品具有良好的伸長(zhǎng)率。

圖6 試樣力學(xué)性能和斷口SEM圖

此外，在第二次WAAM區(qū)沉積到FZ區(qū)的過(guò)程中，熱輸入和熱循環(huán)對(duì)先前的微觀(guān)結(jié)構(gòu)有顯著影響。雖然該工藝只帶來(lái)熱量而不產(chǎn)生任何變形，但幾乎相當(dāng)于熱處理。在此區(qū)域內(nèi)，幾乎沒(méi)有動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，只有部分晶粒被重熔和恢復(fù)，最終導(dǎo)致D/FZ夾層的形成。隨后，對(duì)第二次FSP重復(fù)上述步驟，形成F/DZ中間層。與D/FZ夾層相比，F(xiàn)/DZ夾層具有較少的再結(jié)晶含量，且該區(qū)域內(nèi)沒(méi)有破碎的晶界。因此，新晶粒的形成很大程度上依賴(lài)于位錯(cuò)作為成核粒子的存在，導(dǎo)致微觀(guān)結(jié)構(gòu)主要由變形和亞結(jié)構(gòu)晶粒組成，這與圖5的結(jié)果一致。

圖7 復(fù)合增材制造工藝梯度組織演變機(jī)理

研究結(jié)論

采用WAAM/FSP復(fù)合增材制造技術(shù)制備了具有梯度組織的2319合金，實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)度和延性的協(xié)同提高，揭示了增強(qiáng)機(jī)理。主要研究結(jié)果如下：

(1)成功制備了沉積區(qū)、摩擦攪拌區(qū)和兩種不同層間區(qū)的梯度微結(jié)構(gòu)。

(2)復(fù)合增材制造技術(shù)有效地消除了WAAM的粗柱狀晶粒。晶粒細(xì)化率達(dá)到87.1%，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶率達(dá)到62%。

(3)混合增材制造顯著提高了材料的力學(xué)性能。WAAM/FSP的YS為162.9 MPa,UTS為289.6 MPa,EL為15%。與WAAM相比，顯微硬度提高了17.5%，YS提高了48.1%，EL提高了15.4%。

(4)闡明了強(qiáng)度和延性增強(qiáng)的協(xié)同機(jī)理。在梯度組織中，超細(xì)晶粒區(qū)域主要提供強(qiáng)度增強(qiáng)，夾層區(qū)域提供足夠的塑性變形能力。兩者的結(jié)合可協(xié)同提高材料的力學(xué)性能。

圖8 不同地區(qū)的施密特因子圖

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2023.1717811